Stabilität von kompaktiertem Bentonit zur Rückhaltung von Radionukliden in geklüfteten Systemen – Experimente und Modellierung (KOLLORADO-e)

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Motivation
Ein wichtiger Aspekt bei einem Langzeitsicherheitsnachweis für ein Endlager für radioaktive Abfälle ist die Untersuchung der Freisetzung und des Transports von Radionukliden (RN). Viele RN werden aufgrund der Rückhaltung an Mineraloberflächen deutlich langsamer als das Grundwasser transportiert. Die Menge der transportierten RN und deren Transportgeschwindigkeit (und damit auch deren Auswirkungen in der Umwelt) können aber signifikant durch die Bindung an Kolloide/Nanopartikel, also im Wasser suspendierte Festphasen (z.B. Tonmineral-Kolloide), erhöht werden, sofern diese Kolloide stabil und mobil sind.
Die in vielen Endlagerkonzepten im Bereich um die Behälter vorgesehene Tonmineralbasierte geotechnische Barriere (kompaktierter Bentonit) kann bei Kontakt mit schwach mineralisierten Wässern kolloidale Tonpartikel freisetzen. Solche Schmelzwässer können während zukünftiger Eiszeiten bis in Endlagertiefe vordringen.
Wichtige Grundlage zur Beschreibung und Bewertung des kolloidgetragenen Radionuklidtransports hinsichtlich der Langzeitsicherheit ist ein fundiertes mechanistisches
Verständnis der ablaufenden Prozesse und deren Umsetzung in geeignete Rechenprogramme, mit denen die relevanten Prozesse beschrieben und für die Zukunft prognostiziert werden können.

Ansatz des Projektes
Das Vorhaben erforschte die grundlegenden Mechanismen des kolloidgetragenen Radionuklidtransports unter naturnahen Bedingungen, am Beispiel geklüfteter Granitsysteme.
Dazu wurden in enger internationaler Kooperation mit
dem CFM (Colloid Formation and Migration) Projekt Insitu Experimente im Untertagelabor Grimsel in der Schweiz und umfangreiche Laboruntersuchungen durchgeführt. Modelle der Langzeitsicherheitsanalyse (COFRAME) wurden weiterentwickelt und damit die Feldexperimente simuliert.
Auf Basis der experimentellen Ergebnisse und der daraus abgeleiteten Parameter wurden Modellrechnungen für Endlagerbedingungen durchgeführt.

Ergebnisse
Das Projekt Kollorado-e hat wichtige Erkenntnisse für einen Sicherheitsnachweis geliefert.
1. Untersuchungen zur Stabilität der Kolloide und zur Wechselwirkung mit der Kluftoberfläche zeigen, dass selbst unter glazialen Schmelzwasserbedingungen nur ein Teil der Tonmineral-Kolloide mobil ist.
2. An Kolloide gebundene RN zeigen in Labor- und Feldexperimenten eine Wechselwirkung mit der Kluftoberfläche und es konnten sowohl experimentell als auch über
Simulationsrechnungen Sorptionswerte und Reaktionsgeschwindigkeiten ermittelt werden.
3. Die Experimente zeigen auch, dass Redoxreaktionen für RN wie Technetium und Uran in dem System auftreten und die Mobilität beeinflussen.
4. Die Weiterentwicklung der Beschleuniger-Massenspektrometrie (AMS) ermöglicht jetzt die Messung von RN-Konzentrationen im Ultraspurenbereich.
5. Das Langzeit In-situ Experiment (LIT) mit einem RNdotierten kompaktierten Bentonit wurde erfolgreich in einer natürlichen Kluft installiert. Die Freisetzung von
Kolloiden, Tracern und RN bei Kontakt mit den schwach mineralisierten Grundwässern unter endlagerrelevanten Fließgeschwindigkeiten wurde über zwei Jahre insitu und im Labor analytisch verfolgt.

Ausblick
Die fundamental verbesserte Analytik (AMS) ermöglicht es zusammen mit Modellrechnungen, Langzeiteffekte in den Feld-Migrationsexperimenten zu untersuchen und die Parameter, die die RN-Konzentration über längere Zeiträume bestimmen, zu identifizieren. Wechselwirkungsprozesse und direkt aus Labor- und Feldexperimenten bestimmte Eingangsparameter können auch belastbarere Rechnungen für Endlagerbedingungen durchgeführt werden.